科研进展

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中心郑可副教授与合作者在双折射丝蛋白水凝胶方面取得研究进展

近日,中心郑可副教授与上海科技大学物质学院凌盛杰教授课题组与加州大学伯克利分校Grace X. Gu教授及康奈尔大学的Jingjie Yeo教授合作,利用二元溶剂交换诱导自组装法(BSEISA)制备出双折射丝蛋白水凝胶(BSEISA-SFHs)。应力场下该凝胶双折射条纹的动态演变与其内部应力分布变化一致,具有揭示生物组织力学行为的潜力。该研究成果以“Birefringent silk fibroin hydrogel constructed via binary solvent exchange induced self-assembly”为题发表于国际期刊Biomacromolecules上。

各向异性材料或者某些各向同性材料在力场、电场或磁场的作用下时具有双折射效应,在偏振光下会显现出独特的颜色,可用来揭示材料内部的取向程度或者应力分布情况。生物组织的内部应力分布对于组织工程及人造器官等领域较为重要,但目前市场上大多使用的是硬质双折射材料,其力学性能与生物组织不相匹配。因此设计开发出一种力学性能与生物组织相接近的双折射水凝胶具有重要意义。基于以上背景,这项研究中合理设计了一种“双溶剂交换诱导自组装”的双折射蚕丝蛋白水凝胶的生产策略。使得控制蚕丝蛋白的构象和取向提供了可能,合成的材料透明且具有双折射特性,具有类似于生物组织(如软骨)的机械特性。有望成为了解生物组织力学响应的良好模型。

BSEISA-SFHs的制备过程及结构表征。(ABSEISA-SFHs的制备方法示意图。(B)凝胶过程二元溶剂交换诱导自组装示意图。(C)偏光下BSEISA-SFHs照片。(DBSEISA-SFHs的断面SEM图像。

合作者Jingjie Yeo教授团队通过replica exchange molecular dynamics (REMD)模拟探究丝蛋白在[BMIM]Cl/ CH3OH[BMIM]Cl/ HCOOH体系中的变化情况,与后者相比,[BMIM]Cl/ CH3OH体系具有更高的β-折叠含量以及更低的回转半径和溶剂可及表面积,得到的BSEISA-SFHs结构更稳定。因此[BMIM]Cl/ CH3OH最终被选用为所使用的二元溶剂体系,其所制备出的BSEISA-SFHs孔径为7-10 μm,满足实现光学透明所需要的条件;同时甲醇蒸汽的定向渗透以及较为缓慢的构象转变速度有利于各向异性结构的形成,二者共同为实现双折射水凝胶提供了光学条件和结构特性。

REMD模拟探究BSEISA对丝蛋白结构的影响。(A 丝蛋白在各自溶剂中的有序结构的百分比,其余为无序结构(未显示)以及它们的(B)旋转半径。(C)溶剂可达表面积,(D)分子间和分子内氢键的数目。(E-G)样品与(E [BMIM]Cl反应,然后加入(F)甲酸或(G)甲醇后最密集团簇的构象。



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